近日，季华实验室王悦教授与毕海研究员团队在国际光学领域顶级期刊《Light: Science & Applications》（影响因子: 20.6，中科院一区Top期刊）上共同发表了题为“Frontier molecular orbital weighted model based networks for revealing organic delayed fluorescence efficiency”的研究论文，提出了一种“电子结构注入网络（ESIN）”的新模型，成功解决了有机热激活延迟荧光（TADF）材料光致发光量子产率（PLQY）属性预测的难题。该模型基于分子几何与电子结构进行建模，从原理上增强了深度学习模型对TADF材料发光过程的理解。通过应用前线分子轨道原理，ESIN显著提升了预测结果的可解释性，为TADF材料的设计和优化提供了启发见解。这项研究不仅大幅提高了材料筛选和探索的效率，还有望加速高性能有机发光二极管（OLED）的商业化进程，推动显示技术的发展。X研究部何兆铭（工业工程专业硕士，目前主要研究方向为拉曼光谱分析与新型OLED材料探索及相关设备算法研发）为第一作者，季华实验室为第一完成单位和通讯作者单位。论文链接：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01713-w
2024年诺贝尔化学奖得主提出的革命性方案AlphaFold展示了人工智能模型在学习分子几何结构特征的卓越性能，为高通量生命科学计算研究提供了强有力的支持。这一成就突显了人工智能在新材料探索中的重要性。在有机发光二极管（OLED）领域，随着OLED材料在显示和照明技术中的广泛应用，对高性能发光材料的需求日益增长。为了更好地预测这些材料复杂的发光属性，特别是它们的光致发光量子产率（PLQY）等关键属性，除了分子的几何结构，还需要充分考虑发光过程中的电子跃迁机制，深入理解分子的电子结构。目前，大多数用于预测分子性质的深度学习方法主要依赖于几何结构，忽视了决定发光过程的关键电子结构。这一局限性使得在OLED领域实施人工智能加持的大规模材料筛选变得困难。因此，亟需建立更符合材料原理的模型，以支持人工智能在新型OLED材料研发中的进一步应用。为了应对这一挑战，季华实验室王悦教授与毕海研究员团队使用了一种新的深度学习模型——电子结构注入网络（Electronic Structure-Infused Network, ESIN）。ESIN将分子几何结构和电子结构数据相结合，利用前线分子轨道（FMOs）的原理来大幅提高了模型的预测准确性和机理可解释性。ESIN特别设计了注意力机制，专注于最高占据分子轨道（HOMO）、最低未占据分子轨道（LUMO），以及紧邻的HOMO-1与LUMO+1轨道。这种设计使ESIN能有效辨识出影响光致发光量子产率的关键分子特性，同时揭示了这些电子轨道间的交互作用模式，从而显著增强了模型对于材料分子特性的理解能力和解释能力。在高通量筛选候选材料的过程中，ESIN展现了对TADF材料核心属性的精准预测能力。这项技术不仅标志着在建立新型材料分子电子结构模型上的一个重要里程碑，也为推动OLED材料领域的智能革新提供了新的思路。随着有机发光二极管（OLED）在显示和照明技术中的广泛应用，高效有机热激活延迟荧光（TADF）材料的需求日益增长。TADF材料的性能很大程度上取决于其供体-受体（D-A）结构。D-A结构中的能级差异及电荷转移效率直接影响TADF材料的光致发光量子产率（PLQY）。因此，抓住D-A空间结构信息并深入理解其电子结构，对于筛选和设计高效TADF材料至关重要。前线分子轨道能够有效描述OLED材料的电子结构，提供了关于分子内电子分布和能级的关键信息，对于预测和解释材料的光电性能至关重要。为此，ESIN提出了一种基于前线分子轨道理论的供体-受体（D-A）结构采样方法，通过指定D-A结构的位置，确保模型能够处理不同大小的TADF分子。ESIN提取这些分子轨道的几何和电子结构特征，实现对TADF分子的高效表征和发光性能的准确评估。这一方法聚焦于关键信息，减少无关干扰，从而在有限的数据集下训练出能够快速筛选高效TADF材料的深度学习模型。图1 整个网络的示意图，包括FMOs相应子结构的嵌入生成及其化学性质解释研究团队在TADF数据稀缺的情况下收集了一个真实实验结果数据集。数据来自最近报道的TADF分子（见图2），主要包含TADF材料的掺杂薄膜实验结果。通过使用该数据集进行消融研究，研究发现将电子结构表征纳入模型显著提高了预测准确性，使TADF材料的筛选更加高效。这一发现进一步揭示了在模型中整合几何和电子结构信息的重要性。注意力机制在深度学习中被广泛用于提升模型的性能和可解释性。通过动态分配不同的注意力权重（Attention weights），注意力机制能够突出输入数据中的关键部分。ESIN模型引入了注意力机制，重点关注HOMO和LUMO轨道，这些轨道主要决定了TADF材料的PLQY。此外，HOMO、LUMO、HOMO-1和LUMO+1轨道的综合效应影响了发光过程。对于特定的TADF系统，注意力权重的分布表现出明显的规律。基于这些权重分布，可以通过调整与前线分子轨道对应的功能基团来设计目标系统的发光性质。研究团队通过ESIN模型成功筛选并合成了两种新的喹喔啉基受体分子——DPQ-DPAC和DPQCN-DPAC。模型准确预测了这两种分子的PLQY值，实验结果与预测高度一致，验证了ESIN模型的有效性和可解释性。这一成果不仅证明了ESIN能够准确预测TADF材料的发光性能，还为探索高PLQY的TADF分子提供了新的途径。图3 相应轨道注意力权重方差与实验PLQY之间的散点图与合成的DPQ-DPAC和DPQCN-DPAC分子本文构建的模型ESIN通过创新的D-A结构采样方法和注意力机制，不仅能够高效表征TADF分子的电子结构，显著提高了对TADF材料光致发光量子产率（PLQY）的预测准确性和可解释性，还为优化TADF材料设计提供了新的途径。未来，随着更多数据的积累和技术的进步，ESIN有望成为TADF材料研究和开发的重要工具，推动OLED技术的进一步发展。
第一作者介绍：何兆铭，2017年于北京航空航天大学取得应用物理专业学士学位，2020年于北京航空航天大学取得工业工程专业硕士学位，同年加入季华实验室X研究部（协同创新实验室）。现在主要从事人工智能和深度学习相关研究，主要研究方向为拉曼光谱分析与新型OLED材料探索及相关设备算法研发。
